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5MByte是要存储的大量数据。通过USB读出意味着您正在使用内置USB设备接口的新部件之一。否则，您将要使用USB到串行转换器（FTDI或类似产品），并且仅限于异步串行读取数据的数据速率。
您是否考虑过将SD存储卡连接到MSP，在其中存储数据，然后将其移动到PC上以读取存储的数据。我尚未为此设备编写接口，但是有很多接口。
在此应用中，串行闪存优于EEPROM。Atmel的阵容很棒。您的选择将在很大程度上取决于两件事：（1）您需要在微型计算机上编辑/划分日志，以及（2）MSP430上的RAM可用性。
与EEPROM不同，闪存只能从1写入0。将数据从0更改为1需要擦除部件的一部分，通常仅可用于页面或数据块。您需要将该页面缓冲到RAM中，擦除页面，在RAM中进行编辑，然后再将其写回（如果要更改某些内容）。
正如已经指出的，AT45D系列提供了许多部件，这些部件在芯片上具有RAM缓冲区，以方便此过程，而无需在微控制器上使用RAM。
最后，整个系列都是引脚兼容的，因此只需放下8-SOIC（150mil）的封装，然后如果以后需要其他选项时就可以换掉这些零件。
我建议使用AT25D系列，因为它看起来比AT45D易于使用。尽管速度稍慢，并且没有提供那么多的数据传输选项或SRAM缓冲区。它确实具有价格便宜的优势，并且对于大多数应用程序（如数据记录）仍然足够快。
如果您需要5MB的数据，则EEPROM不太可能正常工作，因为它们通常采用<1Mbit的封装。Atmel的闪存芯片最多支持64兆位或8MB。
[这是对伊恩回答后的评论的回应]。
SD卡只是SPI设备，因此不需要芯片/接口。其他协议包括2线接口（如I2C）和4线接口（具有复杂的CRC），但是SPI是最常用的协议。
没有可用于从TI MSP430的SD卡应用笔记这里。很简短，但其中包含示例代码。它可以处理对SD卡上各个扇区的读取和写入操作，如果您不打算将其插入PC，那么这可能就是您想要的。还可以查看来自MSU的Foust（推荐）或Evans的这些实现。
一旦有了读写扇区的基本功能，就可以通过USB抽象一个简单的自定义文件系统，或者使用现有的文件系统库。 FatFS，EFSL或DOSF都是后者的选择。如果要实现所有必需的功能似乎太难了，请记住，除了少数几个可以/将是存根。
但是，文件系统将在一定程度上通过USB接口进行抽象。如果您有一个真实的文件系统库，并且卡在可读的文件系统中，则这样会更容易，但是这需要工作。如果要编写自己的“文件系统”并保存USB实现的工作/时间/内存，则可以使它的定义既简单又灵活，因为日志1从0x0开始，日志2从0x10 0000开始，日志3从0x20 0000开始，并在0x30 0000处记录4。然后，您可以通过USB发送此数据。
从串行接口到大容量存储设备，USB接口可以像您想要的那样复杂。